Während seiner Zeit am City College of New York hatte er noch einen Vollzeitjob als Elektriker, da er sich das Studium sonst nicht hätte leisten können.
Später am MIT hatte er dann ein volles Stipendium.
In seinen wichtigsten und bekanntesten Arbeiten beschäftigte er sich mit der so genannten „queueing theory“ – der mathematischen Betrachtung der Formation und des Verhaltens von Warteschlangen.
Auch für seine Doktorarbeit am MIT arbeitete er an diesem Thema.
"Basically, what I did for my Ph.D. research in 1961–1962 was to establish a mathematical theory of packet networks ..."
Mit seinem Freund Larry Roberts zusammen schmiedete er immer wieder Pläne, wie man schnell an Geld kommen könnte und sie entwickelten unter anderem ein Kartenzählsystem für Black Jack und eine Maschine, die die Zahl beim Roulette vorhersagen sollte.
Die beiden fielen den Kasinodetektiven mehr als einmal auf und wurden gebeten, das Kasino zu verlassen.
Unter der Leitung Kleinrocks wurde die UCLA mit der Installation des ersten IMP zum ersten Knotenpunkt des ARPANET.
Durch eine E-Mail an Larry Roberts, in der er ihn bat ihm seinen Rasierapparat mitzubringen, den er in England vergessen hatte, demonstrierte er das Potential der elektronischen Post auch auf im privaten Gebrauch.